- Carbon encapsulation dynamics for the solid-state synthesis of high-loading sub-3 nm PtNi alloy electrocatalysts

- Jungmin Han ^{a b}, Eunjik Lee ^{a b c *} Eunbi Park ^{a b}, Youngjoo Whang ^a, Yongmin Kwon ^a, Narim Kim ^d, Byeong-Seon An ^d, Namgee Jung ^{b **}, Gu-Gon Park ^{a b c ***}

- Journal of Power Sources, 2025, 653, 237787 (IF: 7.9)

- 2025. DOI: https://doi.org/10.1016/j.jpowsour.2025.237787

 개발된 촉매를 연료전지에 적용하려면, 작고 균일한 합금 나노입자를 합성함과 동시에 응집과 금속 용출을 억제하는 기술이 필수적입니다. Pt 기반 합금 촉매는 Ni, Co, Fe, Mn 등 3d 전이 금속과의 합금을 통해 Pt 사용량을 줄이면서 촉매 활성을 높일 수 있지만, 고온 열처리 시 입자 성장이 일어나고, PEFC 운전조건(60–80 °C, 산성)에서 전이 금속 용출되어 촉매 내구성이 크게 저하됩니다. 이를 해결하기 위해 시도된 코어–쉘 구조나 상호금속 합금·질소 도핑은 모두 복잡한 공정을 필요로 해 확장성이 떨어집니다. 또한 비교적 간단한 대안인 탄소 캡슐화는 얇고 균일한 탄소층으로 응집과 용출을 방지하고 활성 부위를 보호할 수 있지만, 균일 코팅과 대량 합성 단계에서는 공정 복잡성이라는 과제가 남아 있습니다.

 본 연구에서는 Pt(acac)₂·Ni(acac)₂ 전구체와 탄소 지지체를 볼밀링한 뒤 단일 열처리 공정만으로 3 nm 이하의 PtNi 합금 나노입자를 합성하는 고체상 합성법을 제안합니다. In-situ XRD와 TEM 관찰을 통해, 600 °C에서 탄소가 입자 내부로 흡수됐다가 냉각 시 표면에 재배출되어 얇고 조밀한 탄소 껍질을 형성하는 독특한 동적 메커니즘을 최초로 규명했으며, half-cell test를 통해 합성된 PtNi 촉매가 높은 활성과 내구성을 동시에 지님을 확인하여 그 실용 가능성을 입증했습니다.