• - Effect of Sulfur-Derived Solid Electrolyte Interphase on Li-mediated Nitrogen Reduction
• - Chaeeun Lim, Dongkyu Kim, Mingyun Kim, Hyeju Yun, Dongwoo Shin, Yun Jeong Hwang, Hyeyoung Shin, and Kijung Yong^*
• - ACS Energy Lett., 8, 4875−4884 (2023) (IF: 22.0)
• - 2023. 10. 26, DOI: https://doi.org/10.1021/acsenergylett.3c02038

 Li-mediated nitrogen reduction reaction(Li-NRR)은 전기화학적인 방식을 활용하여, 낮은 온도 조건에서 CO₂ 배출을 최소화하면서 높은 효율로 암모니아를 생산하는 기술입니다. Li-NRR의 효율성 및 프로세스 안정성을 높이기 위해서 solid-electrolyte interface(SEI)의 물리화학적 특성을 변화시킬 필요가 있습니다. 본 연구에서는 Li-NRR을 개선하기 위해 dimethyl sulfide(DMS)가 전해질에 첨가되어 형성된 황 유도(sulfur-derived) SEI를 처음으로 도입하였습니다. DMS를 첨가함으로써 SEI의 물리적 구조를 막 구조에서 그물 구조로 변형시켰습니다. 뿐만 아니라, 강한 산화제인 LiClO₄로 인해 전해질에 첨가된 DMS가 dymethyl sulfoxide(DMSO)로 산화되며, SEI의 물리화학적 특성을 변화시킬 수 있음을 제시하였습니다. 신혜영 교수 연구팀의 김동규 학생(석사과정)은 DFT 계산을 통해 DMSO가 더 낮은 LUMO 에너지를 가지므로 다른 분자보다 우선적으로 분해되어 Li-SO₄의 형태로 SEI에 도입되는 것을 확인하였습니다. 한편, Li₂SO₄ 및 Li₂S의 도입은 SEI의 리튬 이온 전도성과 전자 절연성(electronic insulating properties)을 향상시키며, 결과적으로 균일한 리튬 도금을 촉진하여 전해질의 분해를 억제하는 효과가 있음을 밝혔습니다. 이러한 연구 결과는 지속 가능하고 친환경적인 암모니아 생산 기술 개발에 기여할 수 있습니다.